Med tilnavnet "Guds arkitekt", sagde Gaudí, at han designede og byggede alt sit arbejde for Guds herlighed. Han giftede sig ikke og havde ingen børn. Han fokuserede stadig fast på sit arbejde og sin tro. Da han blev ældre, blev Gaudí mere religiøs. Han deltog i messer og bad hver dag. Han beskæftigede sig med ekstrem faste, og angiveligt spiste han kun salat dyppet i mælk til en typisk frokost. Efter at flere af hans nære venner, slægtninge, samarbejdspartnere døde i begyndelsen af 1910'erne, kastede han sig endnu længere ind i sit arbejde. Han flyttede ind i sit værksted indenfor Sagrada Família, opgav alt andet arbejde i 1914 og afviste interviews.
Hans hygiejnevaner gik også skarpt ned ad bakke; han havde kun lurvet tøj og stoppede barbering.

Den 7. juni 1926 blev Gaudí under sin daglige tur ramt af en sporvogn langs Gran Via de les Corts Catalanes.

På grund af den 73-åriges udseende (og det faktum, at han ikke havde identifikation i lommen), troede folk, der var vidne til ulykken, at han var tigger. Gaudí mistede bevidstheden, men taxachauffører ville ikke bringe en tigger på hospitalet. En læge, der boede langs Gran Via, Dr. Ferrer Solervicens, var opmærksom på ulykken og gik hen for at undersøge den gamle mand, men han konkluderede, at der ikke kunne gøres noget. En politibetjent tog i sidste ende affære og sørgede for, at den tilskadekomne Gaudí  kom til Hospital de la Santa Creu, hvor han kun fik den rudimentære pleje, som en tigger ville modtage.

Det var ikke før den næste dag, at kaplanen ved Sagrada Família genkendte tiggeren som den berømte arkitekt, men det var for sent. Gaudí døde to dage senere den 10. juni 1926. Borgerne i Barcelona sørgede over Gaudis død og hans begravelsesproces sneglede sig gennem byen og sluttede ved den enorme, ufærdige kirke. Han blev lagt til hvile i Sagrada Famílias krypt, og man fortsatte indsatsen for at afslutte den kolossale helligdom.
Dette arbejde er stadig i gang. Nuværende fremskrivninger forventer, at Sagrada Família bliver færdiggjort i 2026, i tide til 100-årsdagen for den store arkitekts død.